Nature Sustainability|用于可持續(xù)能量轉(zhuǎn)換的高效低成本催化劑
電催化氧還原和析氧反應(yīng)(ORR/OER)是水分解,燃料電池,金屬空氣電池,二氧化碳還原等一系列清潔能源技術(shù)的關(guān)鍵反應(yīng)之一。同時加快氧還原(ORR)和氧析出(OER)反應(yīng),實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定的雙功能氧催化是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能量轉(zhuǎn)化與存儲的關(guān)鍵。目前最常用的方法是將具有ORR和OER催化活性的材料進(jìn)行混合制備雙功能催化劑,但是這種類型催化劑均一性較差,且難以對電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行合理優(yōu)化,導(dǎo)致活性和穩(wěn)定性依舊欠缺。
北京時間3月31日,中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院碳中和所唐永炳、鄭勇平團(tuán)隊(duì)成功研發(fā)出了一種雙功能碳基高效催化材料,在《自然·可持續(xù)性》Nature Sustainability上發(fā)表了題為“High-entropy single-atom activated carbon catalysts for sustainable oxygen electrocatalysis”的研究成果。該研究發(fā)現(xiàn)碳材料局部對稱性與其活性呈現(xiàn)強(qiáng)相關(guān)性,即局部結(jié)構(gòu)對稱性越低,其催化活性則會增強(qiáng)。通過引入高熵催化劑使碳材料局部對稱性最小化,降低離域電子芳香性,從而激活碳骨架原本惰性的π-電子網(wǎng)絡(luò),增強(qiáng)了催化劑位點(diǎn)之間的協(xié)同作用,使中間態(tài)產(chǎn)物與催化位點(diǎn)的作用強(qiáng)弱適中,ORR/OER可逆過程更容易發(fā)生。

文章上線截圖
該研究工作同時從理論與實(shí)驗(yàn)上深入剖析了對稱性最小化在電催化活性提升方面的作用,將有助于開發(fā)高效、低成本的催化材料以滿足特定的應(yīng)用需求。有望在燃料(金屬)電池,二氧化碳還原,氮還原等清潔能源領(lǐng)域,為催化材料的合理設(shè)計提供理論指導(dǎo)。
此外,唐永炳、鄭勇平研究團(tuán)隊(duì)從理論計算與材料設(shè)計出發(fā),結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究,近期在能量轉(zhuǎn)換材料設(shè)計方向取得了連續(xù)成果(Adv. Mater. 2023, 2300381; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301711; Adv. Mater. 2022, 2202714)。

對稱性與催化活性關(guān)系圖
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